(dynamic)超分極率ベータの計算は
　構造最適化をab-initioでおこない
　その後半経験的な計算で求めているようです。
　たとえば、
　　Title: *First *hyperpolarizabilities* of ionic octupolar molecules:
structure-function relationships and solvent effects*
　　Author(s): Ray PC, Leszczynski J
　　Source: CHEMICAL PHYSICS LETTERS 399 (1-3): 162-166 NOV 21 2004
　
　そこそこの精度でているようです。励起状態の計算はab-initioでも？？？なので
　半経験的でいいような気がします。
　モロコシ先生のPPPという方法はよくわかりませんが、あまり使われてないよ
うです？

　mopacに付属しているMOS-Fに計算プログラムがあり、
　windowsで動くmopac２０００＋mos-Fは当研究室にあります。
　また、化研sclにもあります。
　
mos-fについては　
http://venus.netlaboratory.com/material/messe/winmopac/mopac_mosf_faq/mosf/index.html

Q1-4:
計算値の信頼性はどうでしょう。定量的に合うのですか？
------------------------------------------------------------------------
A1-4:
MOS-Fでは、励起状態の計算に適した方法を採用しています。したがって、紫
外・可視吸収スペクトルや励起状態の双極子モーメントについてはMOPAC より信
頼性が高いと考えられます。また、周波数依存超分極率βについては、MOS-Fで採
用している計算手法で論文が多数でていることから、信頼性は高いと考えられま
す。詳しくは『5. MOS-Fの計算値の信頼性は？』
<http://venus.netlaboratory.com/material/messe/winmopac/mopac_mosf_faq/mosf/index.html#Sec5>
を参照願います。

ただし、紫外・可視吸収スペクトルを定量的に予測することはMOS-Fばかりでな
く/ab initio/分子軌道計算でも困難です。高精度/ab initio/分子軌道計算によ
るベンゼン等基本的な分子の計算例については、たとえば、

    * T. Hashimoto, H. Nakano and K. Hirao, /J. Chem. Phys./, *104*,
      6244 (1996).
    * H. Nakano, T. Tsuneda, T. Hashimoto and K. Hirao, /J. Chem.
      Phys./, *104*, 2312, (1996).

を参考にしてください。

Q5-5:
MOS-Fは第一超分極率βの計算に適していると聞きましたが、MOS-Fでβを計算した
論文はあるのでしょうか？
------------------------------------------------------------------------
A5-5:
もともと、MOS-F は非線形光学材料の特性を予測する上で重要な第一超分極率β
を計算するために開発されたプログラムです。 MOS-F を用いてβを計算した論文
としては、

    * J. Abe and Y. Shirai, /J. Am. Chem. Soc./, *118*, 4705 (1996)　　
      　　　　　　　　　　　　　　＞＞＞＞　ベタインとか計算している。（山本）
    * J. Abe, Y. Shirai, N. Nemoto and Y. Nagase, /J. Phys. Chem. B/,
      *101*, 1910 (1997)
    * J. Abe, Y. Shirai, N. Nemoto and Y. Nagase, /J. Phys. Chem. A/,
      *101*, 1 (1997)

などがあります。

その他、MOS-F で採用している計算方法 (半経験的分子軌道計算+時間依存摂動)
を用いたβ計算例は沢山あります。 β計算については、たとえば

    * 西本吉助、今村 詮 編、山口兆、山辺信一、北浦和夫：分子設計のための
      量子化学、223-229頁、講談社サイエンティフィク、1989.
を参照願います。

ーーーー以下西先生より
Gaussian03で、波長を指定したβの計算ができるようなので
以前試してみました。
とりあえずやってみたという段階ですが。

以下のような入力ファイルです。
************************************************
#P B3LYP/6-31G* Polar=EnOnly CPHF=RdFreq

Benzylbutyldimethylammonium cation

+1 1
6             0       -1.209741   -0.050799   -0.647686
（中略）
1             0        0.906608    3.521289   -9.757691

260 nm
************************************************

出力ファイルの一番最後にβが出てきました。
（順番にxxx,xxy,xyy,yyy,xxz,xyz,yyz,xzz,yzz,zzzです。）
************************************************
HyperPolar=0.2722087,-12.0074839,-0.02
 27351,56.9298642,-4.3169854,0.5100383,-59.375411,0.9289526,16.8359754,
 -85.8725077
************************************************